粒子加速器是人类探索微观物质结构的重要工具,也是支撑国民经济与科技发展的关键设施[1,2].相较于体型庞大、成本高昂的传统加速器,超短超强激光与物质相互作用能够产生超过100 GV/m的超高加速梯度,可以在微米尺度内加速高能电子[3]乃至质子[4]、重离子[5,6],也伴随产生覆盖太赫兹到伽马波段的高亮度辐射[7],展现出小型化、脉宽短、瞬态流强高等优势,在肿瘤放疗[8]、无损检测[9]、材料科学[10]等领域具有重大应用潜力.然而,一个长期存在的瓶颈是单次激光打靶产生的粒子数或光子通量有限,实现相关应用亟需提高激光打靶的重复频率以提升粒子束流强度与辐射平均通量.传统的固体薄膜靶材制备效率低下,且在真空腔内的切换速度和容量有限,无法满足高重频连续打靶的需求[11].发展以高重频连续靶材为核心的新型技术路线势在必行.
在众多解决方案中,液体薄膜凭借其可流动更新、无机械切换、几乎无碎屑等天然优势,被视为实现高重频连续打靶最具潜力的技术路径之一[12].目前,国际上已陆续报道基于液膜靶的质子加速[13]、中子产生[14]、高次谐波辐射[15]等重要进展,展现出良好的应用潜力.尽管如此,液体薄膜靶(liquid sheet target,LST)的研究仍处于萌芽状态,发展高性能LST仍面临着诸多理论与技术的挑战:(1)亚微米级液膜的制备与实时表征技术尚不成熟,厚度、平整度、指向性与法向位置等关键参数缺乏原位、在线监测手段,这些参数的稳定性直接影响激光加速产生束流的效率及品质;(2)厚度是激光离子加速中尤为重要的指标,而液膜形成机制,特别是黏性效应下的厚度分布理论尚未完善,制约了对复杂流体动力学环境下液膜厚度的精确预测与主动调控;(3)面对迅速增长的液膜应用需求,国内在该方向研究起步较晚,液膜靶在真空环境下的高压液体密封、精密对准、系统集成等方面仍存在瓶颈,解决工程技术的难题是提升我国在激光加速器前沿竞争力的必经之路.本文综述了北京大学针对上述挑战,在超薄连续LST研究方面的创新成果,并在此基础上,对未来的发展和可能的前沿应用进行了展望,以期为该领域的后续研究提供参考,更好地发挥超薄连续液体薄膜的潜力和价值.
1、液体薄膜的原位表征
处于流动状态的液体薄膜通常由两束高速液体射流对撞形成,如图1(a)所示.这样的液膜是完全悬空自支撑存在的,且不可承受应力,因此需要实时在线的原位非接触表征.北京大学针对液膜的典型特征和关键参数,研发了完备的LST原位在线表征系统,包括厚度、平整度、空间位置和指向性四大部分,其整体布局如图1(b)所示[16].厚度和平整度是激光加速靶材尤为重要的指标,它们会强烈地影响激光与靶相互作用时的不稳定性、预等离子体状态等,继而影响加速的物理机制和离子能量[17].对于微米级的液体薄膜,我们采用反射光谱法测量其厚度.其核心优势在于紧凑的光纤集成设计与高效的实时测量能力.系统采用梅花状排布的一体式七芯光纤结构白光经中心单芯光纤传输后,与外围六芯光纤合束,通过光学系统聚焦至液体薄膜靶表面;薄膜反射光由外围6根光纤收集传输至光谱仪完成信号采集.该设计无需分立光学元件,兼具结构紧凑、轻便易移植的特点.合束部位集成了真空馈通结构,可以实现从真空腔外向腔内的馈入.图1(c)为典型的液膜反射光谱测量结果,纵坐标为光谱的归一化强度,理论分析表明,反射光谱的振荡频率在波数空间为v(k,h)=nh/π,将其变换到傅里叶空间就可以分离有效信号和噪声,并解出相应的厚度,测量精度达0.5%,解谱速度支持10Hz的实时测量.在图1(b)中,斜入射液膜的绿色光束代表用于平整度或厚度分布测量的平行单色光,其测到的典型干涉条纹如图1(d)所示,通过特定的算法对其相位解缠可以得到液膜厚度的相对分布 [18].结合反射光谱法所测的单点绝对厚度,即可得到液膜整体的二维厚度分布.北京大学首次使用这种快速方法给出液膜的二维厚度信息,对于LST实时在线的诊断具有重要价值,也为液膜厚度理论的研究奠定了实验基础.
除了厚度与平整度外,液膜的法向位置与指向性也举足轻重.激光与液膜的高效耦合是实现高光强激光加速的关键因素,这就需要精确地测量靶材所处的空间位置,且振动幅度远小于瑞利长度,才能保证激光与靶重频相互作用的稳定性.通过共聚焦距离传感器和靶后相机联合测量以确保液膜平面与激光焦平面重合,并通过频谱分析研究了法向振动幅度与制膜参数和流体不稳定性的依赖关系,对振动源和扰动源进行抑制与优化,使得 10分钟内LST振动振幅的半高全宽约为 2 μm,远小于一般聚焦中的激光瑞利长度(约数十微米),如图1(e)直方图所示 [19].至于指向性,激光加速产生的离子通常垂直于薄膜的表面发射,在用磁铁收集和运输离子的应用中,靶材的正确方向对于设计的束流传输至关重要 [20].目前尚无能够集成在靶腔内测量薄膜指向性的方法.对于传统的固体薄膜靶材,通常的做法是利用机械固定装置将靶的角度摆正;但这对于悬空自支撑的液体薄膜靶不适用.我们使用偏振依赖的分束立方消除元件表面反射光对低反射率薄膜回光的干扰,实现薄膜指向性诊断和超薄厚度测量一体化功能,同时针对液膜实现局部精确膜面平整度调控.
表1总结了LST表征系统的典型参数,该系统为液膜靶的关键参数提供了在线的高精度原位诊断能力.同时,测量结果表明,本文所研制的液膜靶的厚度、平整度以及各项参数的时间稳定性均达到了可应用于激光加速器的基本要求.

表1北京大学LST表征系统特征参数总结
| 表征子系统 | 测量范围 | 精度 | 空间分辨 | 液膜典型结果 | 时间稳定性@10 min |
| 厚度 | 0.01 ∼ 50μm | ±1% | 5 ∼ 30μm | 0.25 ∼ 10μmRMS 1 nm | μm |
| 平整度 | ~50nm/μm | ±0.1nm/μm | 3μm | (@5μmx5μm) (RMS@5μmx5μm) | <1% |
| 法线指向 | ~25 mrad | 0.2 mrad | 25μm |
| ±1.5 mrad(FWHM) |
| 空间位置 | ~1mm | ±2nm | 20μm |
| ±1μm(FWHM) |
2、液膜厚度理论模型与超薄液膜制备
在对液膜充分表征的基础上,就应更好地理解乃至操控液膜.液体薄膜自近两百年前被研究者关注以来,已广泛应用于火箭发动机、消防、农业喷洒、生物材料、化学反应器等领域 [21∼23],并随之诞生了大量描述液膜形成的动力学过程及其厚度的有关理论 [24∼30].然而,目前尚无任何一个理论成功囊括了黏性效应,因此理论总是与实验有一定偏差.我们提出了三元液相的实验方法,即使用水、乙醇、丙三醇三种液体,在黏度张力相图上三者两两间曲线的闭合区域内,黏度和张力可通过质量配比实现独立连续可调,如图 2(a)所示 [18].图2(b)揭示了液膜中轴线上的厚度随黏度的增大而增加,并且随着距离的增加这种效果更加显著,其中四种混合物具有接近的表面张力,但黏度不同.由此可见,黏度对于液膜厚度有着不可忽略的作用.图 2(c)中则对比了表面张力和黏度的作用效果差异,其中液膜的等厚线梯度几乎完全沿着黏度的方向,这说明表面张力对厚度的影响相比黏度可以忽略,因而在图2(d)中以黏度作为独立的自变量,绘制了在 r固定时不同方位角下的厚度随着黏度的变化,并首次观察到在更大的方位角上,厚度随黏度增大反而减小.
图3用简单的图像描述了黏性效应发生的物理原因:在小方位角上,径向速度随着方位角增大而减小,该速度梯度是黏性力发生的主要原因.在黏滞作用下小方位角的液体微元将动量传递到大方位角下,小方位角减速,而由于流量守恒,其厚度变厚.大方位角变薄的现象则由质量输运引起,这是因为在大方位上径向速度的角向梯度更大,受到的黏性力更大,黏性力会对有限元产生扭矩,这就导致了角向速度的产生,继而产生角向质量从大方位角向小方位角输运.
基于三元液相的实验方法和纳米精度的厚度测量,以及对液膜动理学的深刻认识,我们从纳维-斯托克斯方程出发,通过严格的理论推导建立了精确描述液膜厚度分布的数学模型 [18].

其中,形状因子 a(ϕ)描述了黏性效应的角分布特征,而运动黏度v、位置r和流量Q决定了每个角度上黏性效应的强度.其中的物理也非常明确:更大的r意味着更充分的动量和质量交换,导致更强的黏性效应;更大的Q则相反,对应了更短的相互作用时间从而减弱了黏性效应.正因如此,随着微米尺度射流对撞成膜、亚微米厚度液膜应用的迅速增长,流量对于液膜的重要性也凸显出来,以往模型中认为的厚度与黏度v和流量Q无关的近似已经不适用于如今的很多应用.在这种情况下,经典模型与实验的偏差可能高达160%,而我们的模型误差则在5%以内.同时,三元液相方法通过黏度调控大幅增强了液膜厚度的操控能力,我们通过大量实验探索,优化溶液组分以平衡液膜厚度、尺寸和稳定性,成功制备了在错位对撞下液膜偏转60°的超薄液膜,厚度为238 nm,是当时国际上最薄的对撞液膜[16].
表2总结了截至2025年国际上报道的超薄液膜的制备水平.在喷嘴尺寸不同时,相同位置处的液膜厚度hxD2,但由于液膜形状更小,因此要考虑液膜长度LxDu2.在射流直径更小的情况下,应按照雷诺数恒定来计算流速u的增大,因为这是限制流量上限、保持液膜稳定性的衡量标准.由Re ∝ Du j 可得,射流速度与直径成反比例关系,因此 L ∝ D,考虑最薄厚度hxL-1,综合得到hxD.也就是说,在同样的实验条件下,射流直径减小,厚度应当同比例减小.因此,本文定义归一化厚度h=h/D,其中D为等效水力直径从表2可以看到,北京大学在黏性厚度理论指导下使用三元液相方法将国际上液膜的最薄归一化厚度降低至一半以下,具有显著优势,也为液膜厚度进入百纳米以下的区间提供了可能,以适应诸如光压稳相加速、相对论自透明等更先进的加速机制.


表2国际上超薄液膜制备水平总结
| 单位 | 制备方法 | 最薄厚度 | 喷嘴尺寸D(μm) | 归一化厚度(h/D) |
| 北京大学[16] | 射流对撞法 | 238nm | 50 | 4.76 |
| 美国空军研究实验室[31] | 射流对撞法 | 450nm | 30 | 15 |
| 塞格德大学[32] | 射流对撞法 | 182 nm | 11 | 16.5 |
| 帝国理工学院[33] | 收束喷嘴 | 1.02μm | 69.8x18.4(D=24.1) | 20.9 |
| 西点军校[34] | 收束喷嘴 | 250nm | 260x30(D=48.8) | 10.4 |
3、超薄液膜的应用前沿
连续流动的液膜作为悬空自支撑的超薄液体介质,除了在激光加速器中极具价值,其无边界的特性使得水辐解、氢键强化等超快物理化学和结构生物学的研究成为可能[35~37]追求稳定的极致薄膜是这类应用的重要需求,我们提出的液膜厚度理论和三元液相方法为进一步开拓超薄液膜在基础研究和先进技术的前沿应用奠定了基础.射流对撞作为一种非常有效的雾化和混合方法,还广泛应用于航空航天和化学反应器等领域,这一类应用所关注的雾化特性、混合效率都与液膜的厚度有关,对液膜对撞动力学更深入的描述可以更好地预测雾化的液滴尺寸和理解微观混合的反应机理.
在激光加速器领域,北京大学基于准太瓦飞秒激光进行了液膜打靶实验,激光峰值光强可达10 17 W/cm 2,打靶重频为10 Hz.液膜重频打靶与传统激光打靶实验的最大差别在于液膜需要从腔外不断供液,废液还需要排出腔外,同时液膜还在腔内不断挥发和迅速降温.图4展示了液膜真空循环系统的示意结构,两路独立驱动的射流经过阀门和脉冲阻尼器馈入真空腔,在腔内对撞成膜后,由特制的收集装置和加热器将液体排出腔外并可进行循环
基于上述实验平台,北京大学已开展激光加速研究,获得了数百keV的电子加热与离子产生.这种超高剂量率的重频粒子源可用于FLASH放疗、离子注入及离子辐照改性等应用.此外,激光加速过程同步产生的高亮度辐射源为满足先进光源的广泛需求提供了新路径.面对半导体芯片行业新一代器件尺寸接近原子级别所带来的分辨率、精度与测量速度挑战[38],我们拓展了液膜打靶的应用范围,将实验平台用于研发低成本、高亮度微焦点X射线源,实现了15μm焦点尺寸的硬X射线输出,其刀边成像测量结果如图5所示.该微焦点X射线源除半导体精密检测外,在高分辨无损检测领域亦具广泛应用潜力,例如航空航天领域发动机叶片微裂纹与复合材料气孔的快速检测、新能源领域电池内部电极/电解液界面的原位观测、军工与考古领域弹药填充质量评估与文物内部结构非破坏性分析,以及超导技术中线圈绕制缺陷的高灵敏度诊断.未来,我们还将探索新型液膜构型与材料体系[39],开发基于液膜靶的水窗波段软X射线源和EUV光源,以支撑生物医学成像、先进光刻等重要应用.值得强调的是,随着激光重频提升至100kHz量级,基于液膜靶的辐射源实验有望将光子通量提高2~3个数量级,为低成本、高亮度、微焦点的新型先进光源奠定基础.


4、总结与展望
超薄液体薄膜靶技术为高重频激光加速中的靶材瓶颈提供了极具前景的解决方案.本文系统介绍了北京大学在液膜靶制备、原位表征与厚度理论等方面的系列创新工作:(1)研发了集成厚度、平整度、位置与指向性测量的原位在线表征系统,实现了液膜关键参数的实时监控与精准解析;(2)通过三元液相方法建立了包含黏性效应的厚度分布理论模型,为液膜厚度的主动调控奠定了理论基础,并在国际上率先制备出归一化厚度低于5的超薄液膜,推动了液膜厚度进入百纳米级范畴;(3)基于飞秒激光实现了液膜高重频打靶,将其用于激光粒子加速器和激光等离子体光源的研究.
尽管液膜靶研究已取得显著进展,未来仍面临诸多挑战与发展机遇.首先,推动液膜靶在激光质子治疗、中子源、辐射光源等领域的应用示范,加速其从实验室走向实际应用是核心目标;其次,进一步减薄液膜厚度并提高其稳定性,发展针对亚100nm液膜的制备技术对于激光加速器的高能输出具有重要意义;最后,加强跨学科合作,探索液膜在化学合成、生物成像、能源材料等新兴领域的应用潜力.可以预见,随着液膜制备技术的不断突破与理论模型的日益完善,超薄液体薄膜靶将在高重频激光加速器及相关前沿领域发挥越来越重要的作用,为小型化、高性能加速器和先进光源的发展提供关键技术支持.
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(注,原文标题:激光加速器中的超薄液体薄膜: 理论、技术及应用前沿 )
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